学术动态丨分析测试中心在基于直接电子成像相机的4D-STEM先进成像技术研究取得进展

发布时间:2021-11-19浏览次数:224作者:分析测试中心来源:分析测试中心供图:王毅责任编辑:彭丽审核:王毅

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近日,我校分析测试中心在基于直接电子成像相机的4D-STEM先进成像技术研究方面取得进展。研究工作以“Determination of Grain-Boundary Structure and Electrostatic Characteristics in a SrTiO3 Bicrystal by Four-Dimensional Electron Microscopy”为题发表在材料领域期刊《Nano Letters》上。该论文第一作者为王毅教授指导的博士生(德国马普固态研究所),我校分析测试中心为论文共同通讯单位。该篇论文是我校分析测试中心运行以来发表的首篇高水平国际期刊论文。



空间电荷效应是引起电解质晶界高阻抗的起因,跨晶界输运的高激活能是阻碍开发全固态电池和中温固体氧化物燃料电池的重要因素。在过去的几十年里,双肖特基势垒模型解释了晶界的高电阻行为,即带正电的缺陷(例如:受主掺杂的晶界中的氧空位或过量阳离子)在晶界形成势垒阻碍了跨晶界的电荷传输。其相邻体区中带负电荷的空间电荷区补偿这些带正电荷的缺陷。一般来说,这些通过带电缺陷和空间电荷层的描述是从体特性的实验数据间接推导出来的,比如阻抗谱或I-V 特性。如何直观、有效地表征晶界周围电荷分布仍是一个挑战。


在这项工作中,我们使用自主搭建的基于超快直接电子成像相机的四维扫描透射电子显微镜(4D-STEM)技术,结合先进的球差校正扫描透射电子显微镜技术和电子能量损失谱,从原子尺度阐明Σ5 (310)晶界的微观结构、化学成分和静电特性。我们讨论了带电缺陷、阳离子价态的变化和结构畸变对晶界电荷的影响。分析表明,主要是三价钛离子占据了晶界核心中的大部分原子位点,并有少量锶原子的混合。晶界处氧原子的对比度的减弱与氧空位有关,这也反映为钛和氧的能量损失强度的比率有明显的增加。钛离子和氧空位的积累,这造成了正电荷的积聚,进而形成了正的双肖特基势垒,同时晶界两侧空间电荷区的负电荷起到补偿晶界处正电荷的作用。


我们运用4D-STEM技术首次直观的给出在晶界两侧空间电荷的分布,并验证了这种分布符合经典的双肖特基势垒理论。通过Σ5 (310) 晶界这一经典案例展示了4D-STEM技术对分析晶界特性方面的强大功能,验证了该技术对晶界周围的电场进行直接成像的可靠性。


图一 钛酸锶Σ5 (310)晶界的显微结构表征,晶界的原子结构和原子分辨的元素分布。

图二 采用4D-STEM技术解析的Σ5 (310)晶界的静电特性,以及双肖特基势垒理论模型。


我校分析测试中心于2020年11月发文成立,2021年6月中心管理体系初步形成,正式启动运行。分析测试中心依托大型仪器设备开展透射电子显微学等先进分析测试表征技术开发和研究,以中心开发的特色分析表征技术为学校教学、科研提供分析、测试服务,并面向社会开放。中心本着贯彻大型仪器设备开放共享的原则,以中心独特的分析测试表征技术和优质的服务为提升学校相关学科的基础研究能力、人才培养、高层次人才引育和国际合作交流提供有力支撑。


论文信息:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c02960